当您遇到Chrome浏览器跨设备书签同步故障时，可以按照以下步骤进行排查和解决：
1. 检查网络连接：确保您的计算机与互联网连接正常。如果网络不稳定或断开，可能会导致书签同步失败。
2. 清除缓存和Cookies：在浏览器中清除缓存和Cookies，然后重新登录您的账户。这有助于排除临时性的问题。
3. 更新Chrome浏览器：访问Chrome浏览器的官方网站（https://www.google.com/chrome/），下载最新版本的Chrome浏览器并安装。有时，旧版本的浏览器可能存在兼容性问题，导致书签同步故障。
4. 检查书签同步设置：在Chrome浏览器的设置中，检查书签同步选项。确保您的设置正确，以便书签能够跨设备同步。
5. 重启计算机：关闭所有正在运行的程序，然后重新启动计算机。这有助于解决一些临时性的问题。
6. 使用其他浏览器：尝试在其他浏览器（如Firefox、Safari等）上查看书签是否能够正常同步。如果在其他浏览器上也能正常工作，那么可能是Chrome浏览器的问题。
7. 联系技术支持：如果以上方法都无法解决问题，您可以联系Chrome浏览器的技术支持寻求帮助。他们可能会为您提供进一步的解决方案。